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亚搏网页登陆:科研进展|超快电子捕捉瞬态晶格涟漪——翟晓芳课题组在自站立薄膜超快探测方向取得进展

来源:亚搏网页登陆 时间:2022-05-06浏览:10设置

      亚搏网页登陆亚搏网页登陆翟晓芳课题组与合作者基于最新的水溶牺牲层方法,制备出大面积且无裂纹的自站立氧化物薄膜,将其放置于中空的铜网格上,成功用于飞秒激光激发后的超快电子衍射实验。相关研究以“Photoinduced evolution of lattice orthorhombicity and conceivably enhancedferromagnetism in LaMnO3 membranes”为题,发表于学术期刊npj Quantum Materials。

往平静的湖中丢一粒石子,石子的坠落打破了湖水原有的状态与秩序,使得水面上泛起阵阵涟漪。与之类似,当激光脉冲照射晶体时,光子就像石子,可以打破晶格的平衡状态,引起原子在格点附近振动,使其结构对称性和晶格参数发生周期性变化,就像晶格泛起了涟漪。湖面的涟漪可以持续数秒,我们肉眼即可观测;而这种微观的晶格涟漪,往往只能持续几皮秒(10-12秒)量级,因此研究人员需要使用一台“超快微观相机”进行捕捉。同时兼备飞秒(10-15秒)脉冲激光的高时间分辨和电子衍射技术的高空间分辨功能的超快电子衍射正是这样一台可以有效捕捉瞬态晶格涟漪的“超级相机”。

受限于电子的穿透深度和衍射强度,超快电子衍射一般需要厚度在纳米量级、且具有宏观尺寸的无衬底样品。由于制备技术的限制,氧化物薄膜材料通常具有毫米量级厚的衬底,因此其难以被应用于包括电子衍射研究等受衬底限制的实验。

亚搏网页登陆亚搏网页登陆翟晓芳课题组与合作者基于最新的水溶牺牲层方法,制备出大面积且无裂纹的自站立氧化物薄膜,将其放置于中空的铜网格上,成功用于飞秒激光激发后的超快电子衍射实验(图1)。


图1. 样品制备和超快电子衍射实验原理示意图

该项衍射实验具有几十飞秒的高时间分辨率,并且同时具有二维衍射空间的高分辨率。因此研究者发现了超快光激发后,对应于晶格的多种序参量,包括不同占位原子的位置、晶体畴结构、晶格对称性等,在几十飞秒到几十皮秒范围内的系统变化,结合电子衍射理论模拟,最终证明了晶格整体发生了正交结构趋向立方结构的超快晶体变化(图2),这种变化大约在10皮秒结束,在接下来的几十皮秒内,晶格均处于该亚稳态下。


图2. 时间分辨的超快电子衍射。(a,b) 衍射斑瞬态变化。(c) t=10 ps的衍射斑拟合。(d-f) 瞬态晶格结构变化示意图,红色箭头为磁矩。

值得注意的是,在光激发前,该材料在室温下为顺磁绝缘体。而光激发后由于热效应的影响,通常磁性材料的磁有序性会被破坏,从而变成顺磁体或者弱磁性体。研究者通过第一性原理计算了亚稳态所对应的物理性质,发现随着晶格结构正交性的减弱,轨道序被抑制,其铁磁交换能增强,从而使亚稳态表现出室温铁磁性和金属性。
此项研究显示,通过光激发,无衬底限制的薄膜会形成一种新的晶格结构,从而使磁无序的材料变成磁有序材料。相关研究以“Photoinducedevolution of lattice orthorhombicity and conceivably enhanced ferromagnetism inLaMnO3 membranes”为题,发表于学术期刊npj Quantum Materials。

       亚搏网页登陆亚搏网页登陆翟晓芳课题组博士生陆勤雯、上海交通大学博士生程运、布鲁克海文国家实验室Lijun Wu研究员和加州大学北岭分校博士后郭宏礼为该论文的共同第一作者。亚搏网页登陆翟晓芳教授、上海交通大学向导教授、布鲁克海文国家实验室Yimei Zhu研究员和中国科学技术大学赵瑾教授为共同通讯作者。该项工作得到了国家重点研发项目,上海市科学技术委员会,亚搏网页登陆启动经费和国家自然科学基金的支持。


论文链接:

https://www.nature.com/articles/s41535-022-00456-4

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